间隙 Mn 对 Mn$_{1+\delta}$Sb 局域结构和磁性的影响

我们报道了在密度泛函理论（DFT）指导下，对铁磁 Mn$_{1+\delta}$Sb（$0.03 \le \delta \le 0.23$）合金中围绕间隙锰（Mn$_i$）的结构弛豫进行的 X 射线全散射和对分布函数（PDF）研究。使用晶体学约束的结构模型对实验 PDF 进行精修，表明 Mn$_i$Sb$_5$ 三角双锥位点的赤道面发生了膨胀，这除了名义上随机的间隙空位占据外，还引入了显著的位置无序。在对称性禁止的 (001) 反射位置附近观察到微弱的漫散射信号，表明存在由 Mn$_i$ 聚集引起的关联无序。对近似 $\delta = 0.08$、$0.15$ 和 $0.23$ 成分的超胞进行密度泛函弛豫，提供了能够准确描述 PDF 中捕获的短程结构畸变的改进模型。这种结构弛豫增加了 DFT 计算得到的 Mn$_i$ 上的磁矩，该磁矩与主 Mn 磁矩反平行排列，但导致平均 Mn 和 Sb 磁矩以及靠近间隙原子的 Mn 和 Sb 的磁矩变化不大，从而更准确地描述了观测到的体磁性质。