从第一性原理预测的热导率指标揭示声子水动力学

声子水动力学热流——即在施加温度差的情况下，脱离平衡的声子集体漂移——自 graphite 在最高可达 300 K 的温度下被实验观察后引发了新的关注。为了加速发现 graphite 替代材料以及适合实现这种非傅里叶热流 regime 的实验条件，亟需从预测性第一性方法中派生的计算效率高的指标。本文表明，热导率（$\kappa$）由完整求解线性佩尔-布朗方程（LPBE）获得的热导率（$\kappa_{{LPBE}}$）与由松弛时间近似（RTA）获得的热导率（$\kappa_{{RTA}}$）之比，是声子水动力学的一种低成本指标。我们指出，集体漂移的非平衡声子会放大 $\kappa_{{LPBE}}$ 与 $\kappa_{{RTA}}$ 的比值，而小的 $\kappa_{{LPBE}}/\kappa_{{RTA}}$ 与主要呈扩散的声子传输相关。另一方面，我们发现，仅依赖动量守恒的 Normal 散射和动量耗散的 Umklapp 散射率的常规方法（如 RTA 和 Callaway 近似），难以预测声子水动力学。此外，我们的研究揭示，指标比值 - $\kappa_{{LPBE}}/\kappa_{{RTA}}$，以及因此声子水动力学特征的强度，会随 Brillouin 区（BZ）取样密度增加而降低，这体现了针对几种超高 $\kappa$ 材料在低温下的声子水动力学预测，需要进行严谨的 BZ 取样收敛性研究。这种计算成本低廉的声子水动力学指标将加速寻找 exhibiting 此类非常规热流 regime 的新材料的搜索。