非相干粒子数混合对相位调制二维相干激发光谱的贡献

我们展示了理论和实验结果，揭示了非相干粒子数混合对通过时间积分粒子数和相位敏感探测测量的二维 (2D) 相干激发光谱的影响。该技术利用四个共线超短脉冲和相位调制，通过分离光致发光或光电流激发信号中的特定非线性贡献来获取二维光谱。我们证明，源于整个光激发寿命期间非线性粒子数动力学的测量线形的非相干贡献，在凝聚相系统中产生了与预期的 2D 相干光谱相似的线形。在这些系统中，光激发是可移动的，因此粒子间相互作用在任何时间尺度上都很重要，包括那些远长于 2D 相干实验的时间尺度。对低温下半结晶聚合物半导体薄膜的测量表明，在抑制多激子相互作用的某些条件下，该技术主要检测相干信号，并可用于（如我们的示例所示）提取均匀线宽。对铅卤化物钙钛矿光伏电池使用相同方法表明，移动光载流子的非相干粒子数混合可能主导测量信号，因为即使在低激发密度下载流子 - 载流子双分子散射也是活跃的，从而掩盖了光谱线形中的相干贡献。