人口探测光学相干多维光谱学中的齿轮相位循环

抑制不需要的背景信号是每个相干多维光谱学实验中的标准程序。为此，可以采用特定的相位匹配几何结构或相位循环，这一程序是从核磁共振（NMR）光谱学中借鉴而来的。在光学多维光谱学中，相位循环通常以"嵌套"方式执行，即脉冲相位以线性间隔依次递增。另一种为 NMR 光谱学开发的相位循环方法是"齿轮相位循环"，其中所有脉冲相位同时以所谓的"缠绕数"定义的增量变化。在这里，我们探索了齿轮相位循环在基于人口的相干多维光谱学中的概念。我们推导了通过齿轮相位循环分辨和提取四阶及更高阶非线性信号的选择规则，并描述了如何为各种基于人口的二维光谱学实验进行缠绕数的数值搜索。我们还提供了一个用于嵌套相位循环方案的数值搜索表达式，并预测了两种方法在广泛非线性信号范围内最经济的方案。该技术的信号选择性通过使用两种相位循环方法获取激光染料的重相位和非重相位四阶信号得到了实验验证。我们发现，在大多数情况下，齿轮相位循环比嵌套相位循环以更少的步骤捕获了各个非线性信号贡献。