利用PZ-SIC框架的自相互作用修正SCAN密度与轨道改进XYG3型双杂化近似：xDH@SCAN(SIC)方法
化学物理
2024-01-10 v1 材料科学
摘要
XYG3型双杂化近似（xDH）因其在描述多种化学和物理相互作用时的准确性而获得广泛认可。然而，最近一项研究（J. Phys. Chem. 2021, 12, 800-807）指出了xDH方法在计算NaCl分子解离时的局限性。该问题与xDH方法中用于评估能量的密度和轨道有关，这些密度和轨道来自较低梯级的杂化密度泛函近似（DFA），并在解离极限下表现出显著的密度误差。在本工作中，我们系统研究了密度对几个具有挑战性的数据集的影响，发现与半局域和杂化DFA相比，xDH方法对密度误差的敏感性较低。此外，我们证明，通过异二聚体（如NaCl和LiF）解离的电荷分析，自相互作用修正的SCAN密度比自洽SCAN密度和Hartree-Fock（HF）密度具有更高的精度。基于这些见解，我们提出了一种使用经PZ-SIC方案修正的SCAN密度和轨道的5参数xDH方法。这种新的xDH@SCAN(SIC)方法在广泛具有挑战性的系统中提供了平衡且准确的描述。
引用
@article{arxiv.2401.04379,
title = {Improving XYG3-type Doubly Hybrid Approximation using Self-Interaction Corrected SCAN Density and Orbitals via the PZ-SIC Framework: the xDH@SCAN(SIC) Approach},
author = {Sheng Bi and Shirong Wang and Igor Ying Zhang and Xin Xu},
journal= {arXiv preprint arXiv:2401.04379},
year = {2024}
}