精确半经典光-物质相互作用的简便实现
化学物理
2019-01-23 v1 计算物理
摘要
我们给出以高斯基展开波函数时精确半经典光-物质相互作用跃迁矩的解析与数值解。通过简单变换,我们表明平面波的精确半经典光-物质相互作用可类比于高斯的傅里叶变换,而后者具有熟知的解析递推公式,从而使精确半经典光-物质相互作用实现的困难程度与跃迁偶极子相当。由于解析式的求值涉及新的高斯函数,我们转而采用标准 Gauß-Hermite 求积计算积分,因其速度更快。我们简要讨论了精确半经典光-物质相互作用相比多极展开的数值优势,以及多极展开的非物理诠释。以 [CuCl] 的数值例子说明多极展开的常见特征在精确半经典光-物质相互作用中同样立即可见,且可用于区分对称性。给出 [FeCl] 的计算以展示相较多极展开对基组选择更好的数值稳定性,最后以 Fe-O-Fe 表明精确算符具有原点无关性。该实现在 OpenMolcas 中免费提供。
引用
@article{arxiv.1809.01366,
title = {Implementation of the exact semi-classical light-matter interaction - the easy way},
author = {Lasse Kragh Sørensen and Emil Kieri and Shruti Srivastav and Marcus Lundberg and Roland Lindh},
journal= {arXiv preprint arXiv:1809.01366},
year = {2019}
}
备注
22 pages, 4 figures