模型玻璃形成体中长寿命团簇的识别及其与慢动力学的联系

我们研究了模型玻璃形成液体 Wahnstrom 混合物中局部结构有序性与动力学异质性之间的关系。采用一种新颖的基于团簇的方法来检测局部能量最小多面体团簇和局部晶体环境。随后设计了一种特定结构的时间关联函数以确定其时间稳定性。对于我们的系统，二十面体团簇的寿命关联函数衰减速度远慢于那些尺寸相似但拓扑结构不同的团簇。随着冷却，二十面体形成尺寸不断增大的域，且其寿命随域尺寸的增大而增加。此外，这些长寿命域降低了邻近粒子的迁移率。这些结构化域与冷却至玻璃化转变过程中形成的动力学异质性的慢区域显示出相关性。尽管具有特定大小粒子组成和排列的二十面体团簇是晶体的结构元素，但我们发现大多数二十面体团簇缺乏这种组成和排列上的有序性，因此局部晶体有序性对该过程的贡献有限。最后，我们通过两个结构关联长度表征了二十面体域的空间相关性，并将其与四点动态关联长度进行了比较。所有长度尺度在冷却时均增加，但增加方式不同。