I. 通过数值非线性分析确定化学反应速率常数：微分方法

本动力学工作的首要重点是阐明应用中的后验方法，即专注于数据以产生新颖结果，而非应用分析的先验倾向——后者将构造强加于可观测量的本质。次要目标是开发与实验定义相协调的适当方法。通过关注梯度，可以确定平均和瞬时速率常数，从而能够监测速率常数随浓度变化而发生的变化，正如本理论所提示的那样。本文开发并讨论了利用非线性分析的方法，这些方法不需要精确知道初始浓度。这些方法与从标准方法推导出的方法进行了比较。结果表明，这些梯度方法与标准方法一致，并且可以随时作为替代方案，用于初始条件存在限制或未知的研究领域，例如新兴的天体物理学与天体化学、法医学、考古学和生物学领域。所研究的所有四个反应都表现出随反应物浓度变化的半正弦样变化，这是标准方法无法检测到的，这似乎构成了对一种新效应的观测，而当前的公式并未预测到这种效应。由于这些实验是由不同小组在不同时间、针对不同类别反应进行的，因此观测结果源于仪器误差或优化方法伪影的可能性被认为是不太可能的。