二氧化钛与钯界面处与氢相关的缺陷
材料科学
2021-12-14 v1
摘要
金属氧化物载体与催化活性金属是多相催化中复杂催化剂的两种主要组分。气体环境可在反应过程中改变催化剂，修饰其结构与电子性质。在此，我们在环境透射电子显微镜（ETEM）中使用单色化电子能量损失谱（EELS）揭示 Pd/金红石-TiO 界面处电子结构依赖于氢压力的变化。在 ~Pa 氢压下，于距界面 ~nm 内的金红石-TiO 中，在 Ti EEL 谱中观测到氢诱导的变化。~Pa 等较低压力则在 EEL 谱中未显示变化。我们将观测到的 EEL 谱变化归因于在界面附近累积的氢诱导缺陷。基于 DFT 计算，我们建立了金红石-TiO 界面与块体的热力学多态缺陷（TMD）模型。该 TMD 模型预测在界面处累积高浓度带正电缺陷。肖特基势垒的存在通过显著降低其形成能而稳定了这些缺陷。我们的发现为在氢气环境中金属/金属氧化物界面处发生的催化过程提供了重要的新见解。
引用
@article{arxiv.2112.05953,
title = {Hydrogen related defects in titanium dioxide at the interface to palladium},
author = {Mohsen Sotoudeh and Marian David Bongers-Loth and Vladimir Roddatis and Jakub Čížek and Carsten Nowak and Martin Wenderoth and Peter Blöchl and Astrid Pundt},
journal= {arXiv preprint arXiv:2112.05953},
year = {2021}
}
备注
18 pages, 12 figures