基于反应力场的金刚烷类分子水合结构研究
介观与纳米尺度物理
2022-11-29 v1
摘要
金刚烷类分子在催化与纳米技术中的应用前景广阔。由于许多应用处于水环境中，理解其功能必须知晓其第一水合壳层中水分子的结构与动力学。在本研究中，我们开发了一套改进的反应力场（ReaxFF）参数集，用于水合金刚烷类分子的原子级分子动力学模拟，以表征其界面水结构。我们对力场进行参数化，并依据密度泛函理论几何优化结构对水结构进行验证。我们将结果与部分电荷全设为零的金刚烷类分子周围以及带电光滑球体周围的水结构进行比较，发现所有情况下水结构在定性上相似。然而，水分子的反应对原子级分辨金刚烷类分子上的部分电荷最为敏感。通过系统性地剔除原子级细节，我们可就纳米颗粒界面的疏水效应本质得出一般性结论，并将其与界面水结构相联系。短尺度上离散部分电荷间的相互作用强烈影响水合结构，但疏水效应似乎对这些短尺度表面扰动具有稳定性。我们提出的方法与工作流程可迁移至其他碳氢化合物及界面体系。
引用
@article{arxiv.2211.14514,
title = {Hydration structure of diamondoids from reactive force fields},
author = {Karol Palczynski and Thorren Kirschbaum and Annika Bande and Joachim Dzubiella},
journal= {arXiv preprint arXiv:2211.14514},
year = {2022}
}