利用中子散射与分子动力学研究生物相关四甲基铵阳离子的水合作用
化学物理
2023-11-13 v1
摘要
为深入了解四甲基铵（TMA）的水化壳层结构（这与理解其在如磷脂膜头基性质或DNA与组蛋白相互作用等生物学背景下的行为相关），我们对浓缩的四甲基铵氯化物水溶液进行了中子散射与分子动力学研究。具体而言，对TMA和水中的氢进行了同位素取代中子衍射实验，以提取TMA中氢（）与水分子中氢（）之间的特定关联。我们进行了经典分子动力学模拟，以帮助解释实验中子散射数据。通过比较用不同力场风格（如总电荷、电荷分布、CH键的极性和几何结构）获得的水合结构与模拟中子信号，我们得以洞察TMA水合结构对这些变化的敏感度以及中子信号能在多大程度上捕捉它们。我们表明，水合的某些方面（如TMA上氢与水上氢的关联）对力场表现出很小的依赖性。相反，其他关联（如离子-离子相互作用）则表现出更显著的变化。引人注目的是，中子散射信号无法区分不同的水合模式。最后，使用从头算分子动力学考察了三维水合结构，从而对标力场模拟。总体而言，尽管中子散射此前已成功用于改进力场，但在TMA这一特定情形下，我们表明其对于完整确定水合结构仅有有限价值，而诸如从头算MD等其他技术则大有助益。
引用
@article{arxiv.2311.05745,
title = {Hydration of biologically relevant tetramethylammonium cation by neutron scattering and molecular dynamics},
author = {Philip Mason and Tomas Martinek and Balázs Fábián and Mario Vazdar and Pavel Jungwirth and Ondrej Tichacek and Elise Duboué-Dijon and Hector Martinez-Seara},
journal= {arXiv preprint arXiv:2311.05745},
year = {2023}
}