水滴中的均匀冰成核速率
软凝聚态物质
2020-03-06 v1
摘要
为了预测云的辐射强迫，有必要知道过冷水中均匀冰成核的速率。这种速率常在液滴中测量，以避免杂质存在。在较大过冷度下，必须使用小（纳米级）液滴以防止同时成核事件。根据拉普拉斯方程，此类液滴内的压力大于大气压。在这项工作中，我们考虑了这种压力升高，以使用 TIP4P/Ice 水模型预测液滴中的成核速率。我们从最近对每个过冷度下可避免同时成核事件所用最大液滴尺寸的估计出发 [Espinosa et al. J. Chem. Phys., 2016]。然后我们用拉普拉斯方程评估液滴内的压力。最后，我们通过插值我们之前在 1 和 2000 bar 下的结果 [Espinosa et al. Phys. Rev. Lett. 2016]，利用成核速率的经典成核理论（Classical Nucleation Theory）表达式，得到速率随过冷度的函数关系。这又需要插值冰-水界面自由能和化学势差。由此获得的 TIP4P/Ice 速率曲线与大多数基于液滴的实验吻合良好。特别地，我们发现与使用纳米级液滴进行的测量（目前存在争议）吻合良好。模型与实验的成功对比表明，TIP4P/Ice 是研究水-冰转变的可靠模型，且经典成核理论是理解该转变的良好框架。
引用
@article{arxiv.2003.02755,
title = {Homogeneous Ice Nucleation Rate in Water Droplets},
author = {Jorge R. Espinosa and Carlos Vega and Eduardo Sanz},
journal= {arXiv preprint arXiv:2003.02755},
year = {2020}
}
备注
paper