掺杂空穴作为提高单层 CrI$_3$ 铁磁临界温度的有效方法

二维 van der Waals (vdW) 磁性材料提供了 unprecedented 的机会，可在原子尺度上控制磁性。通过载流子掺杂——通过静电栅极、嵌入/吸附或界面电荷转移实现——可有效调节这些系统中的交换相互作用和自旋轨道化学效应。在本工作中，我们通过结合密度泛函理论、自旋哈密顿量建模和 Wannier 函数分析的多尺度理论框架，选取单层 CrI$_3$ 来阐明载流子掺杂如何影响该原型 vdW 铁磁体中的各向同性及各向异性交换相互作用。我们发现空穴掺杂在增强铁磁交换和磁各向异性方面的效率令人惊讶，这一发现通过轨道分辨分析得以解释。关键的是，我们展示了与未掺杂体系不同——其中各向同性交换相互作用主导磁性长程有序——空穴掺杂的 CrI$_3$ 其各向异性项的大小与各向同性项相当。最后，我们表明，单层 CrI$_3$ 中的高浓度空穴可将其铁磁临界温度提高到 200 K 以上。本工作深化了对半导体二维材料中掺杂控制磁性的理解，表明各向异性工程可稳定化高温磁相互作用。