异质 DNA 片段中的空穴电导

基于 Kubo 公式研究了异质 DNA 中阳离子自由基（空穴）迁移的特性，其中关联函数源自 Bogoliubov 层级方程组的解。通过排除三阶及更高阶关联，对 Bogoliubov 层级进行了截断。对所得的非线性微分方程组进行了分析和数值研究。研究表明，由空穴与碱基对振动相互作用引起的环境极化在输运过程中起关键作用。该相互作用的能量可超过振动能量的十倍。在一维情况下，相邻 DNA 碱基之间的转移速率几乎与更远碱基对的性质和行为无关。电荷概率振幅在皮秒时间尺度上振荡。尽管如此，通过对这些振荡进行平均得到的空穴转移速率与实验数据非常接近。计算得出的两个鸟嘌呤碱基之间的空穴转移速率随 intervening 腺嘌呤碱基数量的变化关系也与实验数据吻合良好。此外，还研究了转移速率的温度依赖性。研究表明，在 300 K 时，跳跃机制对空穴输运过程起主要贡献。