通过离子控制层间距实现氧化石墨烯膜的高效离子截留

由于氧化石墨烯（GO）膜（部分氧化的堆叠石墨烯片）可为水溶液中精确的离子和分子筛分提供超薄、高通量且节能的膜，它们在海水淡化与净化、气体与离子分离、生物传感器、质子导体、锂基电池和超级电容器等领域展现出巨大潜力。与碳纳米管（CNT）膜中纳米管孔径固定不同，GO 膜的孔隙——即 GO 片层之间的层间距——尺寸可变。这给使用 GO 膜进行过滤带来了挑战。尽管为调控和固定层间距付出了巨大努力，但既要充分减小层间距以排除小离子，又要保持这一间距恒定以对抗 GO 膜浸入水溶液时的溶胀倾向，仍然十分困难，这极大地影响了 GO 膜的应用。在此，我们通过实验证明，利用阳离子（K+、Na+、Ca2+、Li+ 和 Mg2+）自身控制 GO 膜的层间距，可以轻易实现高效且具有选择性的离子截留。层间距的控制精度可小至 1 Å，且由一种阳离子控制的 GO 膜能够排除其他具有更大水合体积的阳离子，这些阳离子需要更大的层间距才能容纳。第一性原理计算揭示，溶液中水合阳离子与 GO 中芳香环结构之间强烈的非共价阳离子-π 相互作用是造成这一意外行为的原因。这些发现为将 GO 膜用于海水淡化与净化、锂基电池和超级电容器、分离离子或分子的分子筛以及许多其他应用开辟了新途径。