磁性范德瓦耳斯分子框架 Ni(NCS)$_2$ 的高压行为

二维材料提供了一系列可由外场调控的独特磁、电与力学性质。压力是一种尤其重要的调控手段，因为它易于实现且能产生显著响应，在低维材料中尤为突出。本文中我们探究了具有铁磁层的二维范德瓦耳斯(vdW)分子框架反铁磁体 Ni(NCS)$_2$ 的结构与磁性质对压力的依赖关系，最高达 8.4 kbar。通过 X 射线与中子衍射分析相结合，我们发现 Ni(NCS)$_2$ 比可比的 vdW 金属卤化物显著更易压缩，且其响应不仅是面外各向异性，层内亦呈各向异性。利用宏观磁化与中子衍射数据，我们表明环境条件下的层状反铁磁相在最大研究压力以下得以维持，但尼尔温度 $T_\mathrm{N}$ 升高($\Delta T_\mathrm{N} / T_\mathrm{N} = +19$ %)，并具较大压力敏感性($Q = \frac{1}{T_\mathrm{N}} \frac{\mathrm{d}T_\mathrm{N}}{\mathrm{d}P} = +2.3$ % kbar$^{-1}$)，这是 vdW 材料中磁压力响应较大的数值之一。密度泛函理论计算表明这源于三维性的增强。这些结果提供了分子框架 vdW 磁体压力响应的首批认识，并提示对其他分子框架 vdW 磁体的研究或能发掘未来压力可切换器件的候选材料。