基于第一性原理和深度神经网络模拟的液态水热输运
材料科学
2021-12-24 v3 无序系统与神经网络
计算物理
摘要
我们采用两种不同方法，在线性响应理论框架内，通过平衡态分子动力学模拟计算了水的热导率。一种方法中，势能面(PES)由密度泛函理论(DFT)的电子基态实时导出，并使用相应的解析表达式计算能量通量。另一种方法中，势能面由一个在DFT数据上训练的深度神经网络(DNN)表示，其中势能面具有显式的局域分解，能量通量具有特别简单的表达式。根据Marcolongo、Umari和Baroni建立的规范不变性原理，如果DNN模型能精确再现势能面，这两种方法应该是等价的。我们通过在GGA(PBE)理论水平上使用直接公式及其DNN代理计算热导率来检验这一假设，发现两种方法得到相同的热导率，均超出实验值约60%。除了在数值上比直接DFT方法高效得多之外，DNN方案还具有易于应用于更复杂的DFT近似（如meta-GGA和杂化泛函）的优点，对于这些近似，解析推导能量通量表达式将非常困难。通过这种方式，我们发现基于meta-GGA(SCAN)数据训练的DNN模型将预测热导率与实验值的偏差减少了约50%，但残余误差是由于泛函的缺陷、原子动力学中核量子效应的忽略，还是很可能由两者共同导致，这一问题仍有待解决。
引用
@article{arxiv.2108.10850,
title = {Heat transport in liquid water from first-principles and deep-neural-network simulations},
author = {Davide Tisi and Linfeng Zhang and Riccardo Bertossa and Han Wang and Roberto Car and Stefano Baroni},
journal= {arXiv preprint arXiv:2108.10850},
year = {2021}
}