银掺杂氦团簇的基态与激发动力学

我们提出了对银掺杂氦团簇 AgHe$_n$(n 至 100)结构和能量的量子蒙特卡洛研究。我们的模拟表明,Ag 原子的第一溶剂化壳层由大约 20 个 He 原子组成,并具有结构化的角分布。此外,我们研究了嵌入银杂质的电子 $^2$P$_{1/2}\leftarrow ^2$S$_{1/2}$ 和 $^2$P$_{3/2}\leftarrow ^2$S$_{1/2}$ 电子跃迁随氦原子数的变化。计算光谱显示,对于 $n\leq 15$ 存在红移,而对于更大的团簇则出现增加蓝移,这一特征归因于 He 原子第二溶剂化壳层的影响。对于最大的团簇,计算得到的激发光谱与在超流 He 团簇和体相中记录的光谱非常一致。在 AgHe$_{100}$ 的计算光谱中,没有出现所提出的 AgHe$_2$ 激基复合物直接形成的迹象。