绝缘氧化物衬底上的石墨烯：表面悬挂态的作用

我们使用基于第一性原理密度泛函的电子结构方法和局域交换关联近似，研究了绝缘氧化物衬底对单层和双层石墨烯能带结构的影响。我们考虑了两种晶体衬底，SiO2（或α-石英）和Al2O3（α-氧化铝或蓝宝石），每种都有两种表面终止。我们重点关注衬底表面悬挂态及其钝化在扰动石墨烯线性能谱中的作用。在非钝化表面终止上，经过顶层表面弛豫后，只有Si终止的石英由于与石墨烯层相对较大的平衡间距而保留了石墨烯的线性能带结构，而其他三种表面终止则显著扭曲了它。然而，在没有顶层表面原子弛豫的情况下，电子能谱中出现线性能带，但狄拉克点偏离了费米能级。有趣的是，在非钝化的氧终止石英上添加第二层碳层，并经过顶层表面弛豫后，能谱中出现了石墨烯特征，但蓝宝石的两种表面终止即使有两层碳层也显示出受扰动的特征。通过用氢原子钝化表面悬挂态且不进行顶层原子弛豫，电子-空穴对称性恰好出现在费米能级处。这表明在扭曲线性能谱方面，表面悬挂态的作用不如顶层表面原子弛豫重要。在所有情况下，我们发现第一层石墨烯形成波纹，类似于悬浮石墨烯，但波纹强度较弱，可能是由于衬底的存在。