梯度驱动的分子构建：一种应用于小分子固定催化剂设计的逆向方法

分子和材料的理性设计通常需要对分子结构进行广泛筛选以获得所需性质。从预定义性质推导结构的逆向方法将非常理想，但遗憾的是，其定义并不明确。然而，针对特定目的，或许可以成功开发此类逆向设计过程的可行策略。我们讨论了计算满足预定义目标要求的“外套”势能的选择方案——这是我们最近引入的一个概念 [T. Weymuth, M. Reiher, MRS Proceedings, 2013, 1524, DOI:10.1557/opl.2012.1764]。我们考虑小分子活化过渡金属催化剂的情况。作为目标要求，我们选择子系统（包含结合待活化小分子的金属中心）所有原子上的几何梯度为零。外套势能可以在全量子模型中表示，或通过一系列近似表示，其中最简单的近似是静电场点电荷。在第二步中，外套势能需要被化学上可行的螯合配体结构所取代，该结构的所有原子上的几何梯度也要求为零。为了分析此方法的可行性，我们剖析了一种已知的固氮催化剂，以研究最终必然能产生该已知催化剂的可能设计策略。