单层 WS$_2$ 中点缺陷态的巨自旋轨道劈裂

众所周知，自旋轨道耦合（SOC）效应在单层本征过渡金属硫族化物（TMDs）中极为显著。在此我们表明，在 TMD 薄膜中无处不在的点缺陷表现出更强的 SOC 效应，并极大地改变了主体材料的物理性质。在本文中，我们从 TMD 家族中选取了代表性的单层 WS$_2$ 板状结构，以及包括单空位、间隙原子和反位缺陷在内的七种典型点缺陷。我们计算了这些缺陷的形成能，并研究了自旋轨道耦合（SOC）对相应缺陷态的影响。我们发现 S 单空位（V$_S$）和 S 间隙原子（吸附原子）具有最低的形成能。在 V$_S$ 以及 W$_S$ 和 W$_{S2}$ 反位缺陷的情况下，当考虑 SOC 时，缺陷态表现出高达 296 meV 的巨劈裂。根据缺陷态相对于导带底（CBM）的相对位置，杂化泛函 HSE 要么会使劈裂增大最多 60 meV（远离 CBM 时），要么会使劈裂减小最多 57 meV（靠近 CBM 时）。此外，我们发现 W$_S$ 和 W$_{S2}$ 反位缺陷均具有 2 $\mu_{B}$ 的磁矩，局域在反位 W 原子及邻近 W 原子上。所有这些发现为 SOC 下的缺陷行为提供了新见解，并为 TMDs 的自旋电子学应用指明了新的可能性。