混合镧系元素中的巨大交换相互作用

在量子磁体设计中，将强磁各向异性与强交换相互作用结合是一个长期目标。镧系配合物虽展现非常强的离子各向异性，通常却显示弱交换耦合，仅几个波数。最近，报道了同构系列的混合镧系 Ln$^{3+}$-N$_2^{3-}$-Ln$^{3+}$ (Ln $=$ Gd, Tb, Dy, Ho, Er)，其中交换分裂估计达数百波数。本文通过详细建模结合密度泛函理论与第一性原理计算揭示了这些化合物中异常交换相互作用的微观机制。我们发现它基本上是动力的且高度复杂，涉及每个镧系位点的总角动量高达七次方的不可忽略贡献。所进行的分析也阐明了这些化合物中磁化阻塞的起源。与普遍预期相反，后者并非总是由强交换相互作用所促进。