基于全分子动力学模拟的分子液体单光束光谱控制二维拉曼光谱研究
化学物理
2021-03-30 v1 其他凝聚态物理
摘要
单光束光谱控制(SBSC)二维(2D)拉曼光谱是一种独特的二维振动测量技术，利用通过脉冲整形由单个宽带脉冲生成的短脉冲序列。该方法克服了二维拉曼光谱在处理小信号提取方面的困难，并避免了复杂的低阶级联效应，从而为利用五阶二维拉曼光谱测量分子液体的分子内和分子间模式提供了新可能。最近，为定量研究模式-模式耦合机制，Hurwitz等人[Optics Express 28, 3803 (2020)]为该测量开发了一种新的脉冲设计，以分离五阶和三阶极化的贡献，这些贡献在原始单光束测量中常常重叠。在此，我们描述了一种基于二阶响应函数方法模拟这些原始测量和新二维拉曼测量的方法。我们使用平衡-非平衡混合算法对四氯化碳和液态水进行了全分子动力学模拟，旨在从理论角度解释SBSC二维拉曼光谱方法的关键特征。预测的信号轮廓和强度提供了可应用于二维光谱实验的宝贵信息，使其得以更高效地开展。
引用
@article{arxiv.2103.11053,
title = {Full molecular dynamics simulations of molecular liquids for single-beam spectrally controlled two-dimensional Raman spectroscopy},
author = {Ju-Yeon Jo and Yoshitaka Tanimura},
journal= {arXiv preprint arXiv:2103.11053},
year = {2021}
}
备注
10 pages 8 figures