基于相干拉曼散射的噪声自相关光谱

超快激光已成为相干非线性光学光谱学中最强大的工具之一。短脉冲能够直接观测快速的分子动力学，而宽光谱带宽则提供了通过量子干涉控制非线性光学过程的方法。通常需特别小心以保持激光脉冲的相干性，因为它决定了光谱测量的精度。在此，我们提出一种基于故意引入噪声的相干拉曼光谱新方法，该方法提高了光谱分辨率、鲁棒性和效率。我们利用具有故意随机化振幅和相位的宽带激光脉冲来探测激光诱导的分子振动。振动共振导致相干散射光子的噪声光谱中出现强度相关性，并借此被识别。光谱分辨率既不受脉冲带宽限制，也不对脉冲的时间和光谱轮廓质量敏感。这对于显微术、生物成像和遥感应用尤为有利，因为在这些应用中，介质的色散和散射特性往往会削弱超快激光的适用性。所提出的方法结合了相干过程的效率与分辨率以及非相干光的鲁棒性。正如我们在此展示的，该方法仅需破坏激光脉冲的相干性即可实现，无需频率分辨光谱法中超短脉冲通常所需的复杂时间扫描或光谱整形。