稳态能量传输中的频率依赖振动电子效应

电子与分子内高频振动自由度的相互作用在天然光合系统中普遍存在。近期研究表明，分子内振动供体 - 受体频率差可以增强能量传输。在此，我们分析了不同的分子内供体 - 受体振动频率在多大程度上影响平衡态（相干光激发）和更自然的非平衡稳态（非相干光激发）构型中的激发能传输。研究发现，若 Huang-Rhys 因子保持不变，当受体的分子内振动频率超过供体时，受体布居数会增加。由于振动频率差异导致的受体布居数增加，在较高的 Huang-Rhys 因子或振动电子耦合强度下更为显著。然而，非平衡稳态结果表明，在生物相关参数下的非相干光激发这一自然场景中，振动供体 - 受体频率差异并未显著增强能量传输。本文还分析了基于增加反应中心捕获时间来优化非平衡稳态（NESS）中能量传输的潜在机制。