OLED 中的 Floquet 自旋态

有机发光二极管（OLEDs）中弱自旋轨道耦合的电子与空穴自旋构成了近乎完美的二能级系统，可用于探索超强驱动 regime 下的光与物质相互作用。在此高度非微扰条件下，自旋在态间振荡的频率（Rabi 频率）与其自然共振频率（Larmor 频率）相当。针对此类条件，我们直观理解了混合光-物质态的出现，阐明了整数与分数 g 因子下偶极禁戒的多量子跃迁如何产生。对该现象严谨的理论处理源于对共振驱动下电子-空穴自旋对含时哈密顿量的 Floquet 式求解。实验探测这些现象既需要开发一种磁共振装置，能够支持与定义 Zeeman 分裂的静场量级相当的振荡驱动场；也需要一种具有极小非均匀展宽的有机半导体，以分辨非线性光-物质相互作用。在所预测的与 Floquet 态相关的奇异共振特征确实在共振驱动下自旋依赖稳态 OLED 电流的测量中被实验发现，表明复杂的混合光-物质自旋激发可在室温下形成并被探测。强驱动下出现的自旋-Dicke 态对功率展宽不敏感，使得共振的 Bloch-Siegert 位移显现，意味着修饰自旋态具有长相干时间，在量子传感方面具有潜在适用性。