第二代分子纳米马达波长依赖的光异构化量子产率的第一性原理预测
化学物理
2025-03-17 v1
摘要
第二代分子纳米马达在生物医学领域正变得越来越受欢迎，为提高其光致超快光异构化效率，相关研究正在密集开展。设计高效分子纳米马达的一个关键要求是确保在异构化和热螺旋反转过程中的单向旋转。在此，我们使用基于 TDDFT 的非绝热轨迹表面跳跃分子动力学，研究了第二代 Feringa 型分子纳米马达的稳定 M-构象异构体和亚稳态 P-构象异构体的激发态动力学。根据轨迹，我们计算了顺时针和逆时针光异构化的量子产率。结果表明，初始结构的螺旋性决定了异构化的方向：从 M-构象异构体出发的轨迹中有 52 发生顺时针异构化，而从 P-构象异构体出发的轨迹中有 23 发生逆时针异构化。通过在吸收光谱中心（350 - 400 nm）激发，可以使顺时针异构化的量子产率最大化。在该区域，M-构象异构体表现出最大吸收和最大（顺时针）异构化量子产率，而 P-构象异构体表现出可忽略的激发概率和（逆时针）异构化量子产率。此外，我们还发现了几条在激发态弛豫后直接在热基态发生热螺旋反转的轨迹。虽然观察到螺旋反转在两个方向上均可进行，但其净效应有利于单向旋转。我们进一步报告了激发态寿命和结构动力学的细节。
引用
@article{arxiv.2503.11045,
title = {First principles prediction of wavelength-dependent isomerization quantum yields of a second-generation molecular nanomotor},
author = {Jesús Lucia-Tamudo and Michelle Menkel-Lantz and Enrico Tapavicza},
journal= {arXiv preprint arXiv:2503.11045},
year = {2025}
}