三价氧化物与ThO$_{2}$固溶体中缺陷团簇的第一性原理计算研究
材料科学
2010-11-19 v1
摘要
通过电子密度泛函理论(DFT)研究了萤石结构ThO与三价阳离子(Sc、In、Y、Nd、La)氧化物固溶体的混合热力学和缺陷有序化。利用晶格代数技术枚举的结构进行DFT计算，我们确定了四种不同掺杂浓度下缺陷团簇的最低能量构型。最稳定结构的特征在于氧亚晶格上最近邻空位之间的排斥相互作用。对于所有考虑的掺杂剂，相对于组成氧化物的生成焓均为正值，并且随着三价掺杂剂尺寸和电负性的减小，其绝对值呈下降趋势。由于La掺杂剂具有较小的正生成焓和较低的氧空位结合能，预测LaO-ThO固溶体相对于所考虑的其他异价掺杂剂具有较高的离子电导率。我们的结果与更广泛研究的具有三价阳离子的ZrO和CeO萤石结构固溶体的结果进行了比较。
引用
@article{arxiv.1009.1850,
title = {First-principles computational study of defect clustering in solid solutions of ThO$_{2}$ with trivalent oxides},
author = {Vitaly Alexandrov and Niels Gronbech-Jensen and Alexandra Navrotsky and Mark Asta},
journal= {arXiv preprint arXiv:1009.1850},
year = {2010}
}
备注
9 pages, 8 figures