针对深共晶溶剂 Ethaline 的可极化 CL&Pol 力场的精细调节
软凝聚态物质
2021-09-30 v1
摘要
可极化力场正逐渐成为离子软物质的常用选择，特别是用于离子液体 (ILs) 和深共晶溶剂 (DESs) 的分子动力学 (MD) 模拟。2019 年引入的 CL&Pol 力场是首个用于不同类型 DESs MD 模拟的通用、可迁移且可极化的力场。然而，其原始表述存在一些在 ethaline 模拟中出现的问题，且可能具有更广泛的影响。首先，最初提出的原子直径参数不平衡，导致氯离子与乙二醇分子的羟基基团之间的相互作用过弱。这进而导致在长时间模拟中出现人为的相分离。其次，强诱导偶极子导致氯离子过极化，从而在结构因子的偏分量中极低 矢量值处 (\SI{2.4}{\per\nano\meter}) 出现峰与反峰。在物理上，这等价于高估了空间纳米级不均匀性。为了纠正这些问题，我们根据 \textit{ab initio} 数据调整了氯离子-羟基径向分布函数，随后将 Tang-Toennis 阻尼函数的应用扩展至氯离子的诱导偶极子。这些调整在不丧失 CL&Pol 力场稳健性的前提下纠正了上述问题。结果还与不可极化版本的 CL&P 力场进行了比较。我们期望这些修正将有助于将 CL&Pol 力场可靠地应用于其他类型的 DESs。
引用
@article{arxiv.2109.14007,
title = {Fine-Tuning the Polarizable CL&Pol Force Field for the Deep Eutectic Solvent Ethaline},
author = {Rafael Maglia de Souza and Mikko Karttunen and Mauro Carlos Costa Ribeiro},
journal= {arXiv preprint arXiv:2109.14007},
year = {2021}
}