用于凝聚相极化激元学的含辅助浴场 FDTD：基础与实现

理解凝聚相极化激元实验需要准确考虑真实的腔几何结构，以及极化激元与源于微观分子相互作用的材料暗模式之间的相互作用。时域有限差分（FDTD）方法在时域内数值求解经典麦克斯韦方程组，为在真实腔体中对极化激元进行建模提供了一种通用方案。然而，FDTD 中常规使用的简单介电函数往往无法描述分子细节。因此，迄今为止的标准 FDTD 计算无法准确描述涉及极化激元与暗模式之间复杂耦合的过程，例如极化激元弛豫、传输和凝聚。为了更真实地模拟极化激元与暗模式之间的能量流动，本文在 FDTD 中显式引入了与材料极化耦合的局域浴自由度，以描述暗模式动力学。该方法——含辅助浴场的 FDTD（FDTD-Bath）——通过添加 Lorentz-Bath 材料极化率在开源 MEEP 软件包中实现，其中显式浴模式与常规 Lorentz 振子相耦合。利用这种 Lorentz-Bath 极化率，平面法布里-珀罗腔中的线性极化激元光谱和依赖于 Rabi 劈裂的极化激元弛豫率比使用常规 Lorentz 极化率得到了更准确的再现。在用户友好的 Python 接口和高效的 MPI 并行支持下，在 MEEP 中实现的 FDTD-Bath 方法已准备好对涉及真实腔几何结构的广泛极化激元现象进行建模。