利用第一性原理计算探索 [Fe-(tpy-ph)₂]²⁺ 配合物在 Au(111) 上自旋态的共存
材料科学
2024-08-22 v3 强关联电子
摘要
本工作中，我们利用密度泛函理论+U (DFT+U) 计算，系统研究了 [Fe-(tpy-ph)₂]²⁺ 分子在气相和 Au(111) 衬底上的电子结构及自旋态的稳定性。我们发现 Fe²⁺ 离子自旋态的稳定性受到 Hubbard U 参数的显著影响。在气相中，当 U(Fe) ≤ 3 eV 时低自旋 (LS, S=0) 态在能量上更有利，而当 U(Fe) > 3 eV 时高自旋 (HS, S=2) 态趋于稳定。与 Au(111) 衬底的相互作用将自旋态转变的临界 U 值提高至 3.5 eV。此外，我们基于含时密度泛函理论 (TD-DFT) 对高自旋和低自旋态进行了 L 边 X 射线吸收光谱 (XAS) 计算。计算得到的 XAS 表明高自旋态与实验观测更为吻合，表明高自旋态可能在 X 射线激发过程中作为初态共存。这些发现丰富了我们对 [Fe-(tpy-ph)₂]²⁺ 中自旋态动力学的理解。
引用
@article{arxiv.2408.07014,
title = {Exploring the Coexistence of Spin States in [Fe-(tpy-ph)$_2$]$^{2+}$ Complexes on Au(111) using ab initio calculations},
author = {Naveen K. Dandu and Alex Taekyung Lee and Sergio Ulloa and Larry Curtiss and Saw Wai Hla and Anh T. Ngo},
journal= {arXiv preprint arXiv:2408.07014},
year = {2024}
}
备注
21 pages, 5 figures, 3 tables