三角棱柱晶体场中二维伊辛磁性材料的探索

磁各向异性对于稳定二维(2D)磁性至关重要，其在自旋电子学和基础物理进展中有重要应用。在这项工作中，我们利用晶体场理论、自旋轨道态分析和密度泛函计算，研究了三角棱柱MSi$_2$N$_4$ (M = V, Cr)单层的电子结构和磁性质。我们的结果表明，原始的VSi$_2$N$_4$单层在三角棱柱晶体场中表现出磁性，具有V$^{4+}$ 3$d^1$ $S$ = 1/2电荷自旋态。然而，相邻V$^{4+}$离子之间的强$d$轨道杂化破坏了该晶体场中的$d$轨道分裂，导致每个V原子约2 $\mu$eV的较小面内磁各向异性。相比之下，原始的CrSi$_2$N$_4$单层是非磁性的，其特征为Cr$^{4+}$ 3$d^2$ $S$ = 0态。当用Si$^{4+}$替代非磁性Cr$^{4+}$时，Cr$_\frac{1}{3}$Si$_\frac{8}{3}$N$_4$转变为反铁磁绝缘体，具有Cr$^{4+}$ 3$d^2$ $S$ = 1态，沿$z$轴方向的大轨道矩为-1.06 $\mu_{\rm B}$，以及每个Cr原子18.63 meV的巨大垂直磁各向异性。这些发现突显了在独特的三角棱柱晶体场中进一步探索二维伊辛磁性材料的潜力。