超导 TaN 中本征氧化物的实验与理论评估
超导电性
2023-09-25 v1 材料科学
摘要
在本手稿中，我们通过实验-计算的概念验证展示了超导 TaN 薄膜中本征氧化物的形成。首先，在超高真空系统中通过反应脉冲激光沉积合成 TaN，并借助 X 射线光电子能谱进行原位表征。该材料还通过了 X 射线衍射、透射电子显微镜和四探针法的非原位表征。检测到即便在超高真空腔中生长，TaN 仍含有相当可观的氧杂质（高达 26% O）。此外，含杂质的 TaN 仅呈现面心立方晶体结构，并在 2.99 K 下表现出超导性。为理解 TaN 中本征氧化物的可行性，我们利用第一性原理计算研究了掺入不同量 O 原子对 TaN 的影响。热力学稳定性分析表明，TaOxN1-x 模型随氧的加入稳定性增强，证明氧可能始终存在于 TaN 中，即便在超高真空条件下获得也是如此。所有分析模型均呈现金属性行为。电荷密度差分图显示 N 和 O 原子比 Ta 原子具有更高的电荷密度重分布。电子局域函数图与线轮廓表明 Ta-O 与 Ta-N 键主要为离子键。正如预期，由于 O 与 N 原子间的电负性差异，Ta-O 键中观察到更强的离子性行为。近期证据表明块体 TaO 中存在超导性，印证了我们所获样品具有超导性的论断。此处讨论的结果凸显了在报道 TaN 薄膜超导性时考虑本征氧化物的重要性，因为化合物中形成的 TaO 区域可能是理解文献中报道的不同临界温度的关键。
引用
@article{arxiv.2309.12520,
title = {Experimental and theoretical assessment of native oxide in the superconducting TaN},
author = {V. Quintanar-Zamora and M. Cedillo-Rosillo and O. Contreras-López and C. Corona-García and A. Reyes-Serrato and R. Ponce-Pérez and J. Guerrero-Sánchez and J. A. Díaz},
journal= {arXiv preprint arXiv:2309.12520},
year = {2023}
}
备注
23 pages, 7 figures