基于第一性原理的红外振动和拉曼光谱中的激子效应

我们发展了一种从第一性原理计算红外（IR）振动吸收和拉曼散射光谱并包含激子效应的方法。该方法基于电子-声子耦合和电子-光耦合在时依赖绝对谱（TD-aGW）理论中的扰动展开。我们表明，通过用其相互作用的表示替代独立粒子的自由电子-空子传递子，即可在 IR 吸收光谱中包含激子效应，而这些相互作用的表示可从标准的 GW-Bethe-Salpeter 方程计算中获得。对于拉曼光谱，我们推导出的表达式与图解方法中的单极和二极项一致。我们在单层 MoS2、WSe2 和 WSe2 上显示出显著的激子增强效应，无论是在 IR 还是共振拉曼散射强度上。此外，通过分析这些材料的共振拉曼光谱，可以获得激子-声子耦合强度和激子能势景观。