激子-声子耦合在WS2-MoS2异质结构中诱导层内到层间激子超快转变及层间电荷转移的新途径：第一性原理研究
材料科学
2024-02-01 v1
摘要
尽管层间范德华耦合较弱，但光致电荷在原子级薄界面上的垂直转移却能在惊人的亚50飞秒时间尺度内发生。早期对电荷转移的理论理解基于非相互作用图像，忽略了主导此类材料光学性质的激子效应。在此，我们采用了一种从头算多体微扰理论方法，该方法明确考虑了异质结构中的激子和声子。我们的大规模第一性原理计算直接探究了激子-声子耦合在WS/MoS异质双层电荷动力学中的作用。我们发现，在300 K时，激子-声子相互作用诱导的MoS和WS的谷光激发激子的弛豫时间分别为67 fs和15 fs，这为层内到层间的激子转移时间设定了一个下限，并与实验报告一致。我们进一步表明，电子-空穴关联促进了新的转移途径，而这些途径对于非相互作用的电子和空穴来说是无法实现的。
引用
@article{arxiv.2401.17822,
title = {Exciton-phonon coupling induces new pathway for ultrafast intralayer-to-interlayer exciton transition and interlayer charge transfer in WS2-MoS2 heterostructure: a first-principles study},
author = {Yang-hao Chan and Mit H. Naik and Jonah B. Haber and Jeffrey B. Neaton and Steven G. Louie and Diana Y. Qiu and Felipe H. da Jornada},
journal= {arXiv preprint arXiv:2401.17822},
year = {2024}
}
备注
15 pages, 4 figures