硅中缺陷线激发态：基于氢团簇类似物的第一性原理研究

基于有效质量理论，体硅中单个施主的激发态此前已被广泛研究。然而，对施主团簇激发态的适当理论描述仍然匮乏。在此，我们在单谷球形能带近似下研究了缺陷线的激发，从而将该问题映射到一个缩放的氢原子阵列。我们进行了一系列详细的完全组态相互作用和含时混合密度泛函理论计算，以理解多达 10 个施主的线性团簇。我们的研究阐明了其激发态的普遍特征，探讨了施主间离子态形成与施主内原子激发态之间的竞争。在施主间距较短时，施主分子的激发态占主导地位；在中等距离时，离子态起重要作用；而在长距离时，如预期般施主内激发占主导地位。本文提出的计算强调了施主电子之间关联的重要性，因此是对包含有效质量各向异性和多谷效应的其他近期方法的补充。此外，还估计了施主对和三施主阵列中相关激发态之间的交换劈裂；在施主间距为 10 至 20 nm 范围内，该劈裂远大于基态下的劈裂。这为在硅中利用激发态交换相互作用进行可控量子门操作奠定了坚实的理论基础。