临界凝胶化转变过程中线性粘弹性的演化

本工作中，我们为溶胶-凝胶转变过程中线性粘弹性性质的演化发展了一个严格的理论框架。更具体地说，我们推导了从凝胶前侧或凝胶后侧逼近临界凝胶态时松弛模量和动态模量的一般容许表达式。这些表达式具有广义的多模态级数表示，并在距凝胶点距离趋于零的极限下恢复临界凝胶的幂律谱。我们将这些表达式与多种聚合物和胶体系统的实验数据进行了验证。本工作的一个核心发现是动态模量及其导数在临界凝胶点处必须连续，这施加了一个深刻的物理约束，要求转变两侧的松弛动力学具有对称性。这进而导出了超尺度关系，这是一个理论要求而非经验提议。我们进一步证明，临界松弛指数（n）始终高于松弛标度指数（\kappa），为n建立了此前未被认识的下界。我们还首次解析地估算了参数C，该参数表征了临界状态逼近过程中储能模量相对于损耗模量的相对演化。这些结果揭示，溶胶-凝胶转变的对称性、标度性和超尺度性均源于临界凝胶点处线性粘弹性性质连续性所衍生的一个统一物理要求。