环境驱动的对称性破缺猝灭丙啶黄素的双重荧光
化学物理
2024-03-07 v1
摘要
多个电子激发态之间的非绝热耦合在许多有机发色团中普遍存在，并能显著影响光学性质。最近的一项实验研究表明，丙啶黄素 (proflavine) 分子在气相中表现出惊人的双重荧光，而在极性溶剂环境中则被抑制。在此，我们通过从沿分子动力学轨迹构建的系统 - 热库耦合谱密度参数化线性振动耦合 (LVC) 哈密顿量，揭示了这一现象的起源，并充分考虑了与凝聚相环境的相互作用。随后使用强大的、数值精确的张量网络方法计算了有限温度吸收谱、稳态发射谱和时间分辨发射谱。我们发现，真空中的双重荧光由单一明确定义的耦合模式驱动，但在溶液中由于动态溶剂驱动的对称性破灭混合了两个低能电子态而被猝灭。我们期望此处开发的计算框架能广泛应用于复杂凝聚相环境中非 Condon 效应的研究。
引用
@article{arxiv.2403.03316,
title = {Environmentally driven symmetry-breaking quenches dual fluorescence in proflavine},
author = {Kye E. Hunter and Yuezhi Mao and Alex W. Chin and Tim J. Zuehlsdorff},
journal= {arXiv preprint arXiv:2403.03316},
year = {2024}
}
备注
Supplementary material included. Data available at DOI: 10.5281/zenodo.10699238. Additional code available at DOI: 10.5281/zenodo.10712009