作为光系统II超复合物设计原则的熵

光系统II（PSII）在理想条件下可以实现接近统一的光捕获量子效率，并且可以在光胁迫下将多余的光能作为热量耗散，以防止活性氧的形成。理解这种色素-蛋白质复合物如何实现这些对立目标是一个备受关注的话题，迄今为止主要通过系统能量的视角进行探索。尽管已知 PSII 具有平坦的能量景观，但仍缺乏对 PSII 能量传递中熵效应的全面考虑。在这项工作中，我们旨在辨别 PSII 能量传递网络背后的自由能设计原则。为了实现这一目标，我们采用基于结构的速率矩阵，并在特定初始激发后随时间计算自由能项，以辨别熵和焓如何驱动系综系统动力学。我们发现，熵和焓分量之间的相互作用在每个蛋白质亚基中都有所不同，这使得每个亚基在能量传递网络中能够发挥独特的作用。这种个体特性确保了 PSII 能够在反应中心（RC）实现有效的能量捕获，在外围实现有效的非光化学猝灭（NPQ），并且在同聚体反应中心关闭时，在异聚体反应中心实现稳健的能量捕获。我们还表明，特别是熵，是 PSII 自由能景观的一个动态可调特征，该特征是通过调节 LHCII 结合来实现的。这些发现有助于使自然光合作用合理化，并为新型、更高效的太阳能收集技术提供设计原则。