从量子动力学涌现的Landauer输运：一种模型哈密顿量方法

用于计算纳米尺度器件电流-电压特性的Landauer表达式高效且应用广泛，但不适用于瞬态现象和含时电流，因为它假设一旦外加电压开启，载流子布居数就达到与时间无关的动态平衡。在本文中，我们为电极-分子-电极构型构建了一个非常通用的含时电流表达式。利用一个模型哈密顿量，我们传播薛定谔波函数方程，以数值计算各个子系统中的含时布居数。每个电极中的电流（根据相应布居数的变化率定义）有两个分量，一个源于来自同一电极的电荷，另一个源于初始驻留在另一电极的电荷。我们为第一个分量推导了一个解析表达式，并说明它在早期与数值结果合理吻合。其结构形式表明，初始占据数可以从表达式的含时部分中分解出来。我们以此为契机，构建了一个Landauer风格的公式，并证明只有当电荷流动进入稳态后，从这个简化公式得到的电流才与我们最通用的数值电流重叠。因此，我们展示了Landauer输运如何从真正的第一性原理量子动力学计算中涌现，而无需任何先验假设。随后，我们研究了模型中调控该Landauer区域起始时间尺度的要素。我们比较了通用电流表达式与Landauer电流在含时电子耦合下的表现。最后，我们评论了Landauer公式在计算由等离激元退相干引起的热电子电流时的适用性。