基于涨落电荷与涨落偶极的全极化QM/MM方法中电子跃迁：线性与修正线性响应区域
化学物理
2022-10-28 v2 计算物理
摘要
基于涨落电荷与涨落偶极的全极化QM/MM方法，称为QM/FQFμ（J. Chem. Theory Comput. 2019, 15 2233-2245），被扩展至溶剂化分子体系垂直激发能的计算。激发能在两种不同的溶剂化区域下定义，即线性响应（LR）区域——其中MM部分的响应针对QM跃迁密度进行调整；以及修正线性响应（cLR）区域——其中MM响应针对弛豫的QM密度进行调整，从而能够考虑激发态中的电荷平衡。该模型由三个物理参数（电负性、化学硬度和极化率）具体指定，被应用于对硝基苯胺、吡啶和嘧啶水溶液从真空到水的溶剂化色移。结果显示与其实验对应值吻合良好，从而凸显了该方法的潜力。
引用
@article{arxiv.1906.03852,
title = {Electronic Transitions for a Fully Polarizable QM/MM Approach Based on Fluctuating Charges and Fluctuating Dipoles: Linear and Corrected Linear Response Regimes},
author = {Tommaso Giovannini and Rosario Roberto Riso and Matteo Ambrosetti and Alessandra Puglisi and Chiara Cappelli},
journal= {arXiv preprint arXiv:1906.03852},
year = {2022}
}
备注
14 pages, 8 figures