利用密度泛函理论与动力学平均场论对钒尖晶石的电子结构研究

理论上，AV$_{2}$O$_{4}$（A=Zn, Cd 和 Mg）尖晶石的各种物理性质在过去 15 年中得到了广泛研究。除此之外，对于这些化合物，尚无使用材料特定参数的系统比较研究。在此，我们通过结合密度泛函理论与动力学平均场论报告了这些尖晶石的比较电子行为，其中使用了自洽计算的 Coulomb 相互作用 $U$ 和 Hund 耦合 $J$（由 Yukawa 屏蔽 $\lambda$ 确定）。在这些尖晶石中，针对这些参数观察到了主要特征，如绝缘带隙（$E_{g}$）、V 3$d$ 电子的巡游度以及下 Hubbard 带的位置。发现 ZnV$_{2}$O$_{4}$、CdV$_{2}$O$_{4}$ 和 MgV$_{2}$O$_{4}$ 的 $E_{g}$ 计算值分别约为 0.9 eV、0.95 eV 和 1.15 eV，其中 ZnV$_{2}$O$_{4}$ 和 MgV$_{2}$O$_{4}$ 的 $E_{g}$ 值接近实验值。观察到的 ZnV$_{2}$O$_{4}$、CdV$_{2}$O$_{4}$ 和 MgV$_{2}$O$_{4}$ 的下 Hubbard 带位置分别在约 -1.05 eV、-1.25 eV 和 -1.15 eV 左右，这也与 ZnV$_{2}$O$_{4}$ 的实验数据吻合良好。发现 V 位点的平均杂质杂化函数的顺序为 ZnV$_{2}$O$_{4}$ > MgV$_{2}$O$_{4}$ > CdV$_{2}$O$_{4}$。因此，V 3$d$ 电子的局域化程度在 CdV$_{2}$O$_{4}$ 中最大，在 ZnV$_{2}$O$_{4}$ 中最小，这与我们早期的结果一致。因此，本工作展示了材料特定参数对于理解这些化合物比较电子行为的重要性。