基于密度泛函理论的铯基光阴极材料电子结构：PBE、SCAN 与 HSE06 泛函的性能
材料科学
2021-06-01 v2
摘要
粒子加速器中真空电子源新型材料的开发是一个活跃的研究领域，可极大受益于用于表征目标体系电子结构的 \textit{ab initio}（第一性原理）计算结果。由于最先进的多数体微扰理论计算对于大规模材料筛选过于昂贵，密度泛函理论在精度与计算可行性之间提供了最佳折衷。然而，所获结果的质量关键取决于交换关联势 的选择。为阐明这一要点，我们系统分析了三种流行的 近似（PBE、SCAN 与 HSE06）对块体 CsSb 与 CsTe 结构与电子性质的性能，二者是光阴极应用中铯基半导体的代表性材料。在所采用的近似中，PBE 如预期表现出与目标最大的偏差：晶胞体积相较实验值被高估，而带隙被严重低估。另一方面，SCAN 与 HSE06 在重现结构与电子性质方面均表现极佳。自旋轨道耦合主要作用于两种材料的价带区，诱导能带分裂并因而带来约 0.2 eV 量级的带隙减小，所有泛函均同等捕获了该效应。我们的结果表明 SCAN 是精度与计算成本之间的最佳权衡，优于昂贵得多的 HSE06。
引用
@article{arxiv.2101.04596,
title = {Electronic Structure of Cesium-based Photocathode Materials from Density Functional Theory: Performance of PBE, SCAN, and HSE06 functionals},
author = {Holger-Dietrich Saßnick and Caterina Cocchi},
journal= {arXiv preprint arXiv:2101.04596},
year = {2021}
}