环境条件下液态水的电冻结

水经常暴露于外电场（EFs）中。无论是在生理条件下、与生物系统接触时，还是在无数技术与工业场景中极性表面的界面处，水对约几 V/Å 量级的电场的响应方式仍在深入研究之中。可追溯至 19 世纪，通过施加电场而非调节温度和压力来固化水——这一过程称为电冻结（electrofreezing）——的可能性，是一个引人入胜的承诺，自那时起已汇聚了主要研究力量，但结果不确定。本工作中，我们对环境条件下暴露于不同强度电场的水进行了长时间的从头算分子动力学模拟。虽然单个水分子的响应几乎瞬时发生，但氢键的协同性引发了较慢的重组，可通过将轨迹划分为不相交的时间窗口并分别对每个窗口进行分析来捕捉。采用该方法后，我们发现 0.10≤EFs≤0.15 V/Å 的电场会诱导在约 150 ps 后发生电冻结。我们观察到向一种无序状态的连续转变，其特征为冻结的动力学性质、阻尼振荡、更低能量和增强的局域结构性质。因此，我们将该状态归为一种新铁电非晶相，称之为 f-GW（铁电玻璃水）。我们的工作代表了环境条件下液态水电冻结的首个证据，从而影响从基础化学物理到生物学和催化的多个领域。