通过原子分辨率的界面电荷对氢键的电场控制

氢键网络在化学、生物和材料科学中支配分子结构和功能，但其在原子尺度上的确定性控制仍是核心挑战(1-9)。本文直接展示了外部电场如何通过界面电荷重新分布来控制单层冰上氢键网络。低温扫描隧道显微镜揭示了电场驱动的从可移动的、吸附的、非润湿的水相向有序六角形单层的转变，使其在本无活性表面上实现确定性核化、生长和完全润湿。系统性地变化电场可引起连续晶格应变伴随离散电导态的共存，揭示了结构和电子响应的耦合。电场极性反转驱动整体偶极翻转，使其能够在不破坏晶格的情况下在对称等价配置之间切换。支持第一性原理理论和偏置相关成像，这些效应源于电场引起的界面电子结构修改，而不仅仅是几何或取向效应。这些结果在界面上建立了界面电荷重新分布作为调控氢键网络通用机制，为控制分子组织、电子特性和界面上的整体偶极有序性提供了途径。