“填充”对烧绿石结构 Yb$_2$Ti$_2$O$_7$ 原子与电子结构的影响

有理由相信磁性稀土烧绿石 Yb$_2$Ti$_2$O$_7$ 的基态处于竞争基态的边界上。我们进行了 $\mathrm{\textit{ab initio}}$ 密度泛函计算，以确定作为氧化学势函数的最稳定化学式，以及氧原子的“填充”体系中晶胞内的可能位置。我们发现，在“填充”晶体（Ti 位被 Yb 替代）中，含有氧空位是能量有利的，这些氧空位对 Yb 4$\mathrm{\textit{f}}$ 轨道进行掺杂，并定性地改变了体系的电子性质。此外，在 GGA+U 方法之上加入自旋轨道耦合（SOC）的贡献，我们研究了最稳定“填充”体系的电子结构与磁矩。在我们确定的“填充”结构中，与纯体系相比价带下移，并且发现 O 2$\mathrm{\textit{p}}$ 轨道与金属离子态之间的杂化发生改变。我们的第一性原理发现应构成描述该材料低温性质的有效模型的基础，其真实基态仍有争议。