烧绿石Y$_2$Mn$_2$O$_7$磁基态的第一性原理确定

关于Y$_{2}$Mn$_{2}$O$_{7}$的磁基态存在两种矛盾的实验结果，一项研究提出自旋玻璃态，而另一项将该材料介绍为铁磁体。在本研究中，我们试图通过密度泛函理论和蒙特卡罗模拟来解决此问题。我们在第一性原理GGA+$U$计算中通过改变Hubbard $U$参数推导不同的自旋模型。对于大部分Hubbard $U$范围，我们得到自旋哈密顿量中的主导项为双二次和最近邻海森堡交换相互作用。通过将这些模型的蒙特卡罗模拟与实验比较，我们发现Y$_{2}$Mn$_{2}$O$_{7}$的铁磁基态与实验最为相符。我们还将Y$_{2}$Mo$_{2}$O$_{7}$视为具有自旋玻璃行为的无缺陷烧绿石系统的原型，并与Y$_{2}$Mn$_{2}$O$_{7}$比较。轨道自由度被视为将Y$_{2}$Mn$_{2}$O$_{7}$这类无缺陷烧绿石转变为自旋玻璃系统的主导因素。通过改变Mo原子的$d$轨道占据，我们对Y$_{2}$Mo$_{2}$O$_{7}$的GGA+$U$计算显示出许多具有不同$d$轨道取向的近简并态，揭示了该材料中的$d$轨道自由度。而对于Y$_{2}$Mn$_{2}$O$_{7}$，我们发现具有固定轨道取向的单一基态。因此，我们所有的第一性原理方法都确认Y$_{2}$Mn$_{2}$O$_{7}$为铁磁系统。