配位数对多组分自组装中成核行为的影响

我们报道了由数百种不同组分类型构成的可寻址结构自组装的正则和巨正则晶格蒙特卡洛模拟。成核行为表现为成核自由能垒，其随着构建块的配位数从4变为8再变为12而发生显著变化。与大致对应于实验中已研究的DNA砖块的四面体结构不同，高配位结构的自由能垒形状强烈依赖于过饱和度，并且此类结构在成核变为热可及之前需要非常显著的驱动力以促进结构生长。尽管高过饱和度下的生长导致自组装过程中更多缺陷，我们表明高配位数结构仍可在计算机模拟中成功组装，并且它们展现出类似于DNA砖块的自组装行为。特别是，自组装保持模块化，原则上使得能够组装多种纳米结构，且空间分辨率高于低配位结构所能达到的。