同电子掺杂对蜂窝晶格铱酸盐 A_2IrO_3 的影响

我们从实验和理论上研究了 $(Na$_{1-x}$Li$_{x}$)$_{2}$IrO$_{3}$系列。与迄今为止的信念相反，仅当$x\leq0.25$时系统才形成均匀固溶体。对于更高的 Li 含量，正如粉末 X 射线衍射、扫描电子显微镜和密度泛函理论计算所证实的，系统显示出混溶隙并相分离为一个具有交替 Na$_3$和 LiIr$_2$O$_6$平面的有序 Na$_{3}$LiIr$_2$O$_{6}$相，以及一个接近纯 Li$_{2}$IrO$_{3}$的富 Li 相。对于$x\leq 0.25$，我们观察到：(1) 尽管纯 Li$_{2}$IrO$_{3}$中的$c/a$小于 Na$_{2}$IrO$_{3}$中的值，但随着 Li 掺杂增加至$x=0.25$，$c/a$有所增加；(2) 反铁磁有序温度$T_{N}$和有序磁矩逐渐降低。此前提出的在$x\approx 0.7$ 处的磁性量子相变可能发生在多相区域，其性质需要重新评估。