非晶边界条件下液体空穴的动态弛豫

Adam和Gibbs很久以前就提出协同重排区域的增长来解释玻璃形成液体的减速。然而，由于对增长有序性本质的缺乏了解，使得定义合适的关联函数变得复杂。一种选择是点对点关联函数，它测量非晶边界条件对受限系统影响的空间范围。通过使用交换蒙特卡洛算法，我们测量了在低温下模型玻璃形成体中由非晶边界条件限制的液滴的平衡时间，并表明空穴弛豫时间随液滴尺寸增加而增加，当液滴尺寸超过点对点关联长度时，弛豫时间饱和到体相值。这一事实支持了点对点关联长度是协同重排区域自然尺寸的观点。另一方面，由标准非交换动力学计算出的空穴弛豫时间表现出相反的行为，当空穴尺寸减小时，弛豫时间急剧增加。我们试图通过讨论MCT与活化过程之间可能的杂化，并引入一种新型的非晶边界条件（受冻结外部状态概念的启发，作为常用冻结外部构型的替代方案）来调和这种差异。